北京大學(xué)深圳研究生院潘鋒團(tuán)隊(duì)在《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》發(fā)文
2025-08-11 08:39鋰快離子導(dǎo)體（LSIC，也稱(chēng)固態(tài)電解質(zhì)）因其在全固態(tài)電池中的關(guān)鍵作用，近年來(lái)引起廣泛關(guān)注。如何在龐大的材料結(jié)構(gòu)空間中精準(zhǔn)發(fā)現(xiàn)具備高離子電導(dǎo)率與良好穩(wěn)定性的LSIC材料，是構(gòu)建高能量密度、安全性強(qiáng)的儲(chǔ)能器件面臨的重要科學(xué)問(wèn)題。盡管已有研究在特定結(jié)構(gòu)類(lèi)型（如LGPS、LLZO等）中取得突破，但仍缺乏一種具有普適性、解釋性與高效率的材料發(fā)現(xiàn)方法。
作為一種將材料微觀結(jié)構(gòu)映射為數(shù)學(xué)圖模型的方法，圖論結(jié)構(gòu)化學(xué)近年來(lái)在材料基因組、催化活性探索等方向中表現(xiàn)出強(qiáng)大的表示和預(yù)測(cè)能力。北京大學(xué)深圳研究生院新材料學(xué)院潘鋒教授團(tuán)隊(duì)長(zhǎng)期致力于圖論結(jié)構(gòu)化學(xué)方法的拓展與應(yīng)用，并在該領(lǐng)域提出了一系列創(chuàng)新性工作，實(shí)現(xiàn)了材料結(jié)構(gòu)表示（J. Phys. Chem. Lett., 2023, 14: 954），材料的反向設(shè)計(jì)（npj Comput. Mater., 2025, 11: 147），新型固態(tài)電解質(zhì)的設(shè)計(jì)（J. Am. Chem. Soc. 2024, 146, 18535），化學(xué)反應(yīng)路徑搜索（CCS Chemistry 2024, 7, 1），催化活性相搜索（Nat Comm. 2025,16, 2542）。近日，潘鋒團(tuán)隊(duì)聯(lián)合密歇根州立大學(xué)魏國(guó)衛(wèi)教授團(tuán)隊(duì)，提出了一種融合代數(shù)拓?fù)浣ＥcAI無(wú)監(jiān)督學(xué)習(xí)的多尺度拓?fù)鋵W(xué)習(xí)（Multiscale Topological Learning, MTL）框架，用于系統(tǒng)識(shí)別和篩選固態(tài)鋰電池快離子導(dǎo)體材料。相關(guān)研究成果以題為“Superionic Ionic Conductor Discovery via Multiscale Topological Learning”的論文，發(fā)表于《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》（Journal of the American Chemical Society，ACS）（2025, DOI: 10.1021/jacs.5c04828）。
多尺度拓?fù)?amp;AI學(xué)習(xí)工作流程示意圖
該方法以圖論（拓?fù)洌┙Y(jié)構(gòu)化學(xué)為基礎(chǔ)，將晶體結(jié)構(gòu)劃分為“鋰離子結(jié)構(gòu)基元”（Li-only）與“非離子結(jié)構(gòu)基元”（Li-free）兩類(lèi)子結(jié)構(gòu)，通過(guò)構(gòu)建其單純拓?fù)鋸?fù)形并引入代數(shù)拓?fù)洳蛔兞浚崛∪S空間中與離子遷移通道密切相關(guān)的結(jié)構(gòu)信息。研究團(tuán)隊(duì)提出了兩個(gè)新穎可解釋的篩選指標(biāo)：最小連通距離（rconnected）用于量化“鋰離子結(jié)構(gòu)基元”的空間連通性，循環(huán)密度（ρcycles）用于刻畫(huà)“非鋰離子結(jié)構(gòu)基元”中的拓?fù)淇锥刺卣�。統(tǒng)計(jì)分析表明，所有已知高性能LSIC材料均集中在<5Å、<0.6的范圍內(nèi)，驗(yàn)證了這兩個(gè)拓?fù)渲笜?biāo)在材料篩選中的判別能力。
團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)了14種全新高性能鋰電池快離子導(dǎo)體候選材料
在此基礎(chǔ)上，團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步構(gòu)建了結(jié)合持續(xù)同調(diào)（Persistent Homology）拓?fù)渲讣y與“近鄰傳播算法（Affinity Propagation）”聚類(lèi)的無(wú)監(jiān)督分類(lèi)模型，對(duì)ICSD數(shù)據(jù)庫(kù)中篩選出的2590種含鋰材料進(jìn)行結(jié)構(gòu)聚類(lèi)分析，識(shí)別出潛在LSIC簇群。結(jié)合AIMD（從頭算分子動(dòng)力學(xué)）模擬與電化學(xué)窗口篩選，最終發(fā)現(xiàn)了14種全新高性能LSIC候選材料，其中包括Li₇SbO₆、Li₁₀Zn₄O₉等材料已被獨(dú)立實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證或?qū)＠�，證實(shí)了該方法在材料發(fā)現(xiàn)方面的預(yù)測(cè)可靠性。
研究還系統(tǒng)揭示了拓?fù)涮卣髋c擴(kuò)散性能之間的關(guān)系。這一結(jié)果不僅提升了模型對(duì)結(jié)構(gòu)—性能關(guān)系的物理解釋能力，也為潛在材料的篩選提供了理論支持。在生成候選材料的過(guò)程中，研究團(tuán)隊(duì)利用拓?fù)渚垲?lèi)結(jié)果對(duì)結(jié)構(gòu)空間進(jìn)行有針對(duì)性的探索，顯著提高了AIMD驗(yàn)證階段的成功率。
該研究為功能材料高效篩選提供了可泛化的策略，展示了圖論結(jié)構(gòu)化學(xué)、代數(shù)拓?fù)渑c數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)方法在材料科學(xué)中的深度融合潛力。由于該方法在結(jié)構(gòu)建模過(guò)程中不依賴(lài)元素種類(lèi)或晶格類(lèi)型，未來(lái)可推廣至鈉離子導(dǎo)體、質(zhì)子導(dǎo)體及多種離子輸運(yùn)材料體系。此外，結(jié)合圖神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)與自動(dòng)合成規(guī)劃算法，MTL框架有望構(gòu)建起“結(jié)構(gòu)-性能-合成”一體化的智能材料設(shè)計(jì)平臺(tái)，服務(wù)于能源材料、膜材料、功能氧化物等領(lǐng)域的應(yīng)用需求。
潘鋒和魏國(guó)衛(wèi)為本文的通訊作者，深圳研究生院新材料學(xué)院博士畢業(yè)生陳冬（現(xiàn)密歇根州立大學(xué)博士后）、博士生王炳胥為本文共同第一作者。本研究由國(guó)家自然科學(xué)基金、廣東省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室等項(xiàng)目資助。
信息來(lái)源： 北京大學(xué)深圳研究生院
